介孔納米材料是一系列含有2-50nm穿透孔道的納米材料。自1992年首次發(fā)現(xiàn)以來,介孔材料因高比表面積、大孔體積、可調節(jié)孔徑和可控形態(tài)廣泛應用于催化、能量轉換與儲存、氣體分離、氣體傳感和生物醫(yī)學等領域。作為第二代介孔材料,介孔金屬晶體納米材料在催化方面表現(xiàn)出明顯的優(yōu)勢。
四川大學化學學院劉犇課題組最近發(fā)現(xiàn)介孔金屬的晶體孔道結構可以調節(jié)苯丙炔催化半加氫反應,實現(xiàn)了高附加值苯乙烯的高選擇性。介孔金屬的晶體孔道形成了顯著的表面拉伸應變,產(chǎn)生一個狹窄的鉗形空間,改變了催化反應中間體的吸附/解吸能力,在介觀水平上激活了其在催化反應產(chǎn)物的選擇性。
該論文成果發(fā)表于德國《應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)。
相較于傳統(tǒng)的無序合金材料,金屬間化合物納米顆粒的金屬原子高度有序,具有明確的原子化學計量。這些內(nèi)在特征改變了金屬間化合物的表面幾何結構和電子結構,影響了它們的催化活性、選擇性和穩(wěn)定性。有序介孔金屬間化合物由于其綜合的金屬間化合物和介孔框架結構的雙重優(yōu)勢,是一種理想的高效納米催化劑。因此,在現(xiàn)有合成基礎上,發(fā)展新的合成策略實現(xiàn)原子晶體相和原子序列可控的介孔金屬納米材料,探究其在催化和能源領域的應用至關重要。
為了克服金屬間化合物形成過程中容易聚集和形貌不易控等難題,劉犇課題組開發(fā)了一種通用的共生模板合成策略,精準合成了具有明確形貌、周期性的有序介觀和原子有序的介孔金屬間化合物納米顆粒。同時評估了在有序介孔結構的協(xié)同作用下對3-硝基苯乙炔 (3-NPA)選擇性加氫反應的金屬間晶相依賴性催化性能,介孔金屬間化合物PtSn表現(xiàn)出可控選擇性和高穩(wěn)定性。(作者:張晴丹)

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